قرارداد کرسنت یکی از جنجالی‌ترین و بحث‌برانگیزترین توافقات نفت و گاز در تاریخ ایران است که در اوایل دهه ۱۳۸۰ میان شرکت ملی نفت ایران و شرکت اماراتی کرسنت پترولیوم منعقد شد. این قرارداد به صادرات گاز ایران به امارات متحده عربی اختصاص داشت. جلیلی، که در سال‌های ۱۳۸۶ تا ۱۳۹۲ به عنوان دبیر شورای عالی امنیت ملی فعالیت می‌کرد، نقشی کلیدی در توقف اجرای این قرارداد ایفا کرد. او و برخی دیگر از مسئولان وقت این قرارداد را به دلیل «مغایرت با منافع ملی» و «ابهامات حقوقی» مورد انتقاد شدید قرار دادند. این قرارداد در دوره احمدی نژاد با اصلاحاتی مواجه شد اما جلیلی باز هم جلوی اجرای توافق را گرفت. تصمیم برای توقف اجرای قرارداد باعث شد شرکت کرسنت پرونده‌ای حقوقی علیه ایران در دیوان داوری بین‌المللی مطرح کند. این پرونده منجر به صدور احکامی سنگین علیه ایران شد که میلیاردها دلار جریمه مالی را به دنبال داشت. زنگنه وزیر نفت خاتمی و روحانی بارها خواستار مناظره با جلیلی شده، اما او تاکنون زیر بار نرفته است.